2009年，张翰在与郑爽、魏晨合作的校园青春偶像剧《一起来看流星雨》中饰演男主角“慕容云海”，并演唱电视剧插曲《星空物语》、《让我为你唱首歌》、《拾忆》，张翰凭借此剧获得2009年搜狐电视剧第三季度最受欢迎男演员奖以及2009年腾讯星光大典年度潜力新人奖。
2010年8月9日，与郑爽、魏晨合作的电视剧《一起又看流星雨》在湖南卫视开播，再次饰演“慕容云海”一角。7月21日，张翰与韩国演员宋仲基主演的电影《心心历险记2》在韩国首映，饰演中国留学生“赵明”，他在整个影片中都用韩语对白。
2011年1月9日，张翰与魏晨、朱梓骁一起主持周日黄金档综艺节目《给力星期天》，搜索量与收视率也保持上升状态。1月14日，张翰与江铠同主演的偶像剧《一不小心爱上你》在湖南卫视首播，饰演“秦朗”；这是他首次在荧幕上尝试扮演“商务轻熟男”形象，挑战哭戏；张翰凭借此剧获得影视风云榜新势力盛典最受欢迎电视剧男演员奖与搜狐电视剧年度盛典最具收视贡献奖。
2012年7月15日，张翰与陈乔恩主演的都市时尚偶像剧《胜女的代价》播出，该剧是湖南卫视2012年暑期黄金档收视冠军剧；张翰在剧中变身英伦王子，饰演男主“汤骏”一角；并演唱片尾曲《做最爱你的朋友》；张翰凭在该剧的表现获得亚洲偶像盛典最具号召力演员奖、华鼎奖亚洲演艺新锐百强奖、娱乐现场·电视剧权力榜最具影响力新势力男演员奖、以及亚洲偶像盛典最具突破男演员的提名。
2013年1月14日[46] 与严屹宽、姜武合作的古装历史剧《隋唐演义》首播，张翰饰演“罗成”；凭借该剧张翰获得第19届上海电视节白玉兰奖最具人气男演员奖。5月10日，与江铠同合作主演的电视剧《等待绽放》首播，饰演“刘亦名”；张翰在戏中一人饰演11个不同的角色。9月28日，与郑爽合作的电视剧《胜女的时代》在湖南卫视首播，饰演“华天齐”；12月17日，微电影《语过添情》在网络上首播，饰演“Mark”。
2014年4月，参加湖南卫视真人秀《花儿与少年》第一季，担任“导游”；4月25日播出第一期，收视率首播夺冠，后几期持续蝉联全国第一。7月8日，电视剧《杉杉来了》登陆江苏卫视晚间档幸福剧场首播，张翰凭借该剧获得第10届首尔电视剧大赏亚洲之星奖。
2016年1月，张翰加盟电影《新永不消逝的电波》，首次触电谍战片。2月，张翰与曾志伟合作主演悬疑推理网剧《十宗罪》，饰演“画龙”。3月，与韩国演员高俊熙主演电视剧《夏梦狂诗曲》，同时还担任该剧制片人，从剧本创作到道具置景，再到演员筛选，都亲力亲为。3月18日，张翰与赵丽颖、童菲合作的喜剧电影《女汉子真爱公式》在中国上映，饰演“叶思逸”。3月20日，与古力娜扎、关智斌合作的古装玄幻剧《山海经之赤影传说》在湖南卫视钻石独播剧场开播，张翰分饰朱雀星宿“赤羽”与青龙心宿“心月狐”两个性格行为极具差异性的角色；并为该剧演唱片头曲《莫问》。7月3日，参加湖南卫视大型综艺《夏日甜心》担任兄长。
2017年4月，凭借《山海经之赤影传说》获得第22届华鼎奖中国古装题材电视剧最佳男演员提名。5月，搭档张俪在大型公安反特谍战剧《猎隼》饰演宋文博。2016年出演吴京导演的电影《战狼2》，饰演卓亦凡一角，该片于2017年7月28日在中国大陆地区上映。9月，搭档张钧甯出演都市职场纯爱大剧《温暖的弦》，他饰演的“占南弦”是一位白手起家的精英极客，没有显赫的家世，却依靠着异禀天赋，从无到有创造出属于自己的商业神话。
