2006年与华研国际音乐签下六年唱片和经纪合约，从而正式开始其个人歌手职业生涯。
2008年3月起，与许仁杰、杨宗纬等在马来西亚、香港举办“星光帮之老师同学会”演唱会；3月15日起，在台北、台中、高雄举办“林宥嘉2008迷宫巡回演唱会”；6月3日，发行首张音乐专辑《神秘嘉宾》，该专辑获得IFPI香港唱片销量大奖“十大销量国语唱片”。
2009年10月30日，发行第二张音乐专辑《感官/世界》，其中收录了《说谎》、《心酸》等在内的11首歌曲。该专辑首周拿下G-Music销售榜冠军，并在中华音乐人交流协会上获得“年度十大专辑”，林宥嘉个人则凭借该专辑提名第20届台湾金曲奖最佳新人奖。
2010年4月起，在香港、台北、上海等两岸三地举行“感官/世界”巡回音乐会；4月25日，凭借《说谎》在新城国语力颁奖礼上获得“新城国语力歌曲”、“优秀演绎奖”以及“最受欢迎偶像”三个奖项；并在MusicRadio中国TOP排行榜获得“年度港台金曲”、“港台校园人气歌手”奖。
2011年5月6日，发行第三张音乐专辑《美妙生活》，其中收录了《想自由》、《自然醒》等在内的11首歌曲。该专辑入围了第23届台湾金曲奖“最佳国语专辑奖”，并在第17届新加坡金曲奖上包揽了“年度专辑大奖”、“榜上风光奖”以及“飞跃大奖”三个奖项。
2012年6月2日起，在台北、伦敦、新加坡等地举行了七场“神游世界巡回演唱会”；6月22日，发行第四张音乐专辑《大小说家》，其中收录了《浪费》、《傻子》等在内的10首歌曲。该专辑发行首周拿下G-music和五大金榜双榜冠军，林宥嘉个人则凭借该专辑提名第24届台湾金曲奖“最佳国语男歌手”，并在中华音乐人交流协会上获得“年度十大优良专辑”。
2013年1月5日起，在南京、澳门、马来西亚等地举行了六场“神游世界巡回演唱会”。
2014年4月起，在香港、台北、上海举行“口的形状巡回演唱会”。2016年6月起，在高雄、北京、深圳等地举行了七场“THE GREAT YOGA 世界巡回演唱会”；6月17日，其首度担任制作人的第五张音乐专辑《今日营业中》发行。
2017年，获得第14届年度先生盛典年度男歌手奖。
